Alur Cerita:

Beberapa bulan telah berlalu sejak insiden Benih Permata, dan Nanoha Takamachi bersiap menyambut kembalinya Takdir Testarossa dari persidangannya dengan Biro Administrasi. Setelah menerima grasi bersyarat atas perannya dalam mencegah krisis, Fate diizinkan bersekolah bersama Nanoha. Namun, sebelum kedua gadis itu dapat menjalani kehidupan sehari-hari bersama, sekelompok penyihir gelap tiba-tiba mendatangi mereka. Dikuasai oleh penyerang tak dikenal, mana Nanoha dan Fate diserap oleh grimoire yang tidak menyenangkan, dan Raising Heart dan Bardiche rusak dalam prosesnya. Orang yang berada di balik penyergapan ini dikenal sebagai Wolkenritter, dan empat anggotanya—Vita, Signum, Shamal, dan Zafila yang familiar—dipanggil oleh Kitab Kegelapan untuk melaksanakan perintah jahatnya. Pemilik buku saat ini adalah gadis muda Hayate Yagami, yang tidak menyadari sifat aslinya sementara Wolkenritter, yang mengisi kekuatannya dengan mana yang dicuri secara paksa, berkewajiban untuk menyelesaikan buku tebal tersebut. Karena kehabisan tenaga dan tidak memiliki senjata, Nanoha dan Fate harus berpacu dengan waktu untuk memulihkan kekuatan mereka dan menghadapi Wolkenritter, dengan tujuan mencegah kuartet tersebut menyelesaikan Kitab Kegelapan dan melepaskan sihir penghancurnya ke dunia.